这段时间，也是李彬主持事业的最高峰。
被称为内地娱乐节目“三驾马车”的《快乐大本营》、《超级大赢家》、《欢乐总动员》，李彬就驾驶了其中两辆。
2003年，李彬还在河北卫视与王馨悦一起主持《综艺黄金档》。
2004年，李彬与杨昆、沈荣海共同在上海卫视主持《三人麻辣烫》。
2007年，李彬在天津卫视主持《津夜嘉年华》。
2008年6月，《超级大赢家》宣布停播。
随后，台长又为李彬量身打造一个新节目《周日我最大》，有李彬的主持一哥的光环顶着，这个节目再次火爆起来。
但是两年后，2010年6月，李彬突然在社交平台发文称离开安徽卫视，而且，内容还闪烁其词地写道，做节目的前提是先学做人。
看着这条突然降临的微博，有人猜测李彬是不是和哪位领导有了矛盾，有人猜测是不是得罪了哪个名人。
议论纷纷，众说纷纭，没有人出来解释，至今也是一个谜。
2011年，李彬与周群合作，在河北卫视共同主持《明星同乐会》，凭借着合作多年的默契，观众对这个节目的关注度比较高。
